アルカイック・スマイルをあえてトトロで使っているのは、何か意図があるのでしょうか。

トトロだけではなく、宮崎駿の場合、人間の理解を超越した神霊にはそうした表現を用いているということなのでしょう。かわいいのに不気味という不思議なニュアンスは、『千と千尋』の湯屋にやってくる神々や『ポニョ』のポニョ自身にもいかんなく発揮されていますね。